催化剂在可持续化学制造中扮演着至关重要的角色，但新型催化剂结构的发现仍然受到实验与计算筛选的瓶颈制约，主要依赖于试错法。在复杂反应中，如电化学二氧化碳还原，产物选择性受动态界面、电解质、潜在因素及动力学路径竞争的影响。传统的基于描述符的机器学习和计算势能难以解决这些机制分支点，主要依赖静态的基态描述符或大宗结构相关性，而不是端到端的拓扑路径分析。
在这项研究中，我们展示了当前沿语言模型被严格限制在明确的反应网络上进行推理时，可以通过识别控制路径竞争的物理杠杆来发现新型催化剂。我们开发了一种人机共思框架，强制执行网络不变性，以从复杂的化学图中提取可测试的假设。应用于二氧化碳电还原，该框架识别出酮烯脱附和氢氧根捕获作为形成乙酸的路径，并预测了一条独特的吸附CO和CH2偶联路径到酮烯。
通过隔离可操作的控制杠杆，特别是局部碱度、控制铁的掺入和限制界面质子供体的可及性，该框架指导了铜铁氧化物催化剂的前瞻性合成，显示出在乙酸选择性上比匹配的富铜基线提高了三倍。这种机制引导的推理架构将计算范式从回顾性的统计预测转变为前瞻性的假设生成，为机制引导的材料发现提供了广泛适用的蓝图。
博主点评： 这项研究展示了前沿模型在催化剂发现中的潜力，通过明确的反应网络推理，推动了催化剂选择性的提升。人机合作的框架不仅提高了实验效率，还为未来的材料科学研究提供了新的视角和方法论。尤其是对路径竞争的深入分析，可能会为其他复杂化学反应的研究开辟新的方向。