在无目标代谢组学和天然产物发现中，从分子式和串联质谱中确定小分子结构仍是瓶颈。即使数据库检索或全新预测未能得到精确结构，得到的候选仍可通过少量键编辑探索相邻结构。我们提出 GEMS（Guided Editing of Molecular Structures），通过学习的 2‑switch 键编辑在保持分子式和每个原子总价的前提下细化候选。GEMS 使用预训练的 MIST（spectrum‑to‑fingerprint）模型对每条谱图一次性预测指纹概率。神经策略将候选指纹与预测指纹比较，关联出现的特征到产生它们的原子和键，并在一次前向传播中为所有合法编辑打分。策略在结构之间的最短编辑路径上训练，因而可以先在 PubChem 同分异构体上预训练（无需谱图），再用谱图预测的指纹进行微调。推理时，GEMS 从多个满足给定分子式的初始候选出发搜索，并依据指纹一致性和多起点共识对候选进行排序。实验在排除目标结构的 PubChem 初始化下，经过三轮编辑在 NPLIB1 上实现 Hit@1/Hit@10 为 29.64%/50.81%，在 MassSpecGym 上为 30.22%/41.33%，均优于已有基准。完整流程在 NPLIB1 上耗时约 3.3 分钟，而我们基于 FRIGID 的对比实验耗时 26.2 小时。GEMS 还能提升从生成候选（包括 FRIGID 精炼后）得到的识别率。进一步实验表明，指纹预测误差是目标恢复和最终排序的主要瓶颈；更深的搜索在不重新训练的情况下能够找回更多目标，且对初始候选较弱的情况收益更大。
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